| Revista: | Revista Facultad de Ingeniería. Universidad de Antioquia |
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| Número de sistema: | 000563456 |
| ISSN: | 0120-6230 |
| Autors: | Arbeláez Pérez, Oscar Felipe1 Domínguez Cardozo, Sara2 Orrego Romero, Andrés Felipe2 Villa Holguín, Aída Luz2 Bustamante, Felipe2 |
| Institucions: | 1Universidad Cooperativa de Colombia, Facultad de Ingeniería, Medellín, Antioquía. Colombia 2Universidad de Antioquia, Facultad de Ingeniería, Medellín, Antioquía. Colombia |
| Any: | 2020 |
| Període: | Abr-Jun |
| Número: | 95 |
| Paginació: | 88-99 |
| País: | Colombia |
| Idioma: | Inglés |
| Resumen en español | Se reporta la actividad catalítica en la formación de dimetil carbonato a partir de dióxido de carbono y metanol sobre catalizadores mono y bimetálicos de Cu-Ni soportado en carbón activado. Los catalizadores bimetálicos presentaron una mayor actividad catalítica que los monometálicos, siendo la muestra Cu:Ni-2:1 el mejor catalizador. La caracterización de los materiales mediante análisis de difracción de rayos X, microscopía electrónica de transmisión y dispersión metálica permitieron sugerir una explicación al porqué de su mejor desempeño. Se realizaron experimentos de FT-IR in situ para investigar el mecanismo de formación de carbonato de dimetilo a partir de metanol y dióxido de carbono sobre Cu-Ni: 2-1. Se estudió la cinética de la síntesis directa de dimetil carbonato en fase gaseosa sobre Cu:Ni-2:1 soportado en carbón activado, a 12 bar y temperaturas entre 90 °C y 130 °C, como función de la presión parcial del dióxido de carbono y del metanol. Los datos experimentales fueron consistentes con un mecanismo Langmuir-Hinshelwood, el cual incluyó la adsorción de dióxido de carbono y metanol sobre los sitios activos del catalizador (Cu, Ni, y Cu-Ni), siendo la reacción del dióxido de carbono adsorbido con las especies metoxi como etapa limitante. La energía de activación aparente estimada de la reacción fue 94,2 kJ mol-1. |
| Resumen en inglés | The catalytic activity for dimethyl carbonate formation from carbon dioxide and methanol over mono and bimetallic Cu:Ni supported on activated carbon is presented. Bimetallic catalysts exhibit higher catalytic activity than the monometallic samples, being Cu:Ni-2:1 (molar ratio) the best catalyst; X-Ray diffraction, transmission electron microscopy, and metal dispersion analysis provided insight into the improved activity. In situ FT-IR experiments were conducted to investigate the mechanism of formation of dimethyl carbonate from methanol and carbon dioxide over Cu-Ni:2-1. The kinetics of the direct synthesis of dimethyl carbonate in gas phase over Cu:Ni-2:1 supported on activated carbon catalyst was experimentally investigated at 12 bar and temperatures between 90 °C and 130 °C, varying the partial pressures of CO2 and methanol. Experimental kinetic data were consistent with a Langmuir-Hinshelwood model that included carbon dioxide and methanol adsorption on catalyst actives sites (Cu, Ni and Cu-Ni), and the reaction of adsorbed CO2 with methoxi species as the rate determining step. The estimated apparent activation energy was 94.2 kJ mol-1. |
| Paraules clau: | Metanol, Catalizadores, Mecanismo de reacción, Velocidad de reacción, Análisis FT-IR in situ |
| Keyword: | Methanol, Catalysts, Reaction mechanism, Reaction rate, In situ FT-IR analysis |
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