| Revista: | Journal of the Brazilian Chemical Society |
| Base de datos: | PERIÓDICA |
| Número de sistema: | 000311064 |
| ISSN: | 0103-5053 |
| Autors: | Ueno, Leonardo T1 Ornellas, Fernando R |
| Institucions: | 1Universidade de Sao Paulo, Instituto de Quimica, Sao Paulo. Brasil |
| Any: | 2001 |
| Volum: | 12 |
| Número: | 1 |
| Paginació: | 99-108 |
| País: | Brasil |
| Idioma: | Inglés |
| Tipo de documento: | Artículo |
| Enfoque: | Experimental, aplicado |
| Resumen en inglés | Mixed clusters of silicon and nitrogen with formula Si3N2 have been investigated at both SCF and MP2 levels of theory. Of eleven stationary points found below 80 kcal/mol, eight correspond to local minima (LM); of these, five are singlet states. Of the triplets, three LM and one transition state (TS) were characterized. The global minimum corresponds to an angular structure with alternating silicon-nitrogen bonds, in contrast with linear ones for other smaller Si/N clusters. A bipyramidal structure 41.0 kcal/mol high in energy can be seen as a natural pattern for tridimensional growing. In general, structures with more SiN bonds are energetically preferred to those in which the SiSi bonds predominate. Attempts to locate TS correlating with the lowest dissociation channels have been unsuccessful due the complex and computationally demanding search. Despite this fact, the thermodynamic stability for structures I, III, IV, and V is guaranteed, being the energy of the lowest channel a lower bound. The atomization energy for the global minimum structure amounts to 420.6 kcal/mol (MP2) |
| Resumen en portugués | Aglomerados mistos de silício e nitrogênio com fórmula Si3N2 foram investigados teoricamente com os métodos SCF e MP2. Dos onze pontos estacionários encontrados abaixo de 80 kcal/mol, oito correspondem a mínimos locais (ML); desses, cinco são estados singletos. Quanto aos tripletos, três ML e um estado de transição (ET) foram caracterizados. O mínimo global corresponde a uma estrutura angular com ligações alternadas silício-nitrogênio, que contrasta com as estruturas lineares de outros aglomerados menores de Si/N. Uma estrutura bipiramidal mais alta em energia 41.0 kcal/mol pode ser vista como um padrão natural para um crescimento tridimensional. Em geral, estruturas com mais ligações SiN são preferidas energeticamente em relação àquelas em que as ligações SiSi predominam. Tentativas para se localizar ET que se correlacionam com os canais de dissociação mais baixos não tiveram sucesso devido à complexa e computacionalmente difícil busca. Apesar disso, garante-se a estabilidade termodinâmica das estruturas I, III, IV e V, sendo a energia do canal mais baixo um limite inferior. A energia de atomização da estrutura do mínimo global é de 420.6 kcal/mol (MP2) |
| Disciplines | Química, Ingeniería |
| Paraules clau: | Ingeniería de materiales, Nitruro de silicio, Estructura química, Espectroscopía de infrarrojo, Estabilidad química |
| Keyword: | Chemistry, Engineering, Materials engineering, Silicon nitride, Chemical structure, Infrared spectroscopy, Chemical stability |
| Text complet: | Texto completo (Ver HTML) |
